A petición de sus habitantes llegaron las primeras Hijas de la Caridad para dedicarse, algunas de ellas, a la actividad docente. En agosto del mismo año, imparten las primeras clases a niñas económicamente débiles en el llamado Colegio de “la Inmaculada”, ubicado en el Hospital de la Santísima Trinidad, lugar donde residía la Comunidad.
Su excelente preparación pedagógica, mejorada por los viajes realizados a Granada (Escuelas del Ave María), a Barcelona (Escuela de Montessori), así como a Suiza y Alemania, para conocer los métodos educativos más en boga en aquellos momentos, hicieron de esta Hija de la Caridad, la persona adecuada para dar un gran impulso a la educación de las niñas y jóvenes de esta Villa.
Por ello no tardó en aplicar los conocimientos adquiridos y confeccionó una Programación para los Grados de Cultura General y Parvulario.
En julio de 1921 obtuvo permiso para alquilar la casa nº 1 y 3 de la calle Nicandro González a la cual fue trasladado el Colegio, recibiendo entonces el nombre de “La Milagrosa”. Ante las numerosas solicitudes de admisión, Sor Soledad solicitó de sus superiores, permiso para iniciar los trámites de edificación de un Colegio de nueva planta en La Orotava. Gracias a sus esfuerzos y tesón puso colocarse la primera piedra del mismo en 1930. Hubo quienes consideraron que la ubicación de este edificio, fuera del casco urbano, llegaría a ser un fracaso, pero Sor Soledad, con visión de futuro dijo: “Aquí llegará a estar el centro de La Orotava”